2025年3月，宋子旋在期刊《Advanced Materials》上发表了题为 “Red, Green and Blue Liquid-Film Lasers Based on Colloidal Quantum-Dots” 的研究论文。
研究背景
胶体量子点（cQDs）因其可调谐 的带隙、溶液可加工性和成本效益，被视为激光应用的理想候选材料。然而，以往的cQD激光演示大多依赖于紧密堆积的固态薄膜，以抵消材料增益的快速衰减。尽管cQDs在量子光源、生物医学标记和发光二极管等领域已展现出巨大潜力，但在激光应用中仍面临诸多挑战，如高激发强度下的俄歇非辐射复合、激子快速非辐射衰减以及热管理问题。因此，开发一种新型的液态cQD激光器，以解决这些问题，对于推动cQD在激光技术领域的全面应用具有重要意义。
研究亮点
本研究通过引入“熵配体和溶剂”策略，显著提升了cQDs 在溶液中的溶解度。具体而言，研究团队使用熵配体对商用cQDs进行改性，并将其重新分散在异丙基环己烷中。这种组合确保了cQDs在宽温度范围内的溶解度，从而得到了高浓度的cQD溶液。随后，研究团队利用这些溶液制备了液态薄膜，并通过光学泵浦技术研究了其受激发射特性。
高浓度cQDs在液体中的受激发射
成功制备了高浓度的RGB cQD溶液，并通过光学泵浦技术观察到了从自发光到受激发射的转变。随着泵浦强度的增加，液态薄膜边缘的发射强度显著增加，同时光谱变窄，表明实现了受激发射。
Fig.1 RGB cQDs的表征。a) 分散在甲苯中的RGB cQDs的紫外-可见吸收（实线）和光致发光（虚线）光谱。b) RGB cQDs的透射电子显微镜图像。c-e) RGB cQD液态薄膜激发条纹边缘的功率依赖光谱（薄膜OD 0.5）。插图显示了发射强度随泵浦注量的变化，箭头指示了ASE阈值。
RGB VCSELs的实现
利用高浓度液态cQD，研究团队成功实现了RGB VCSELs。在泵浦强度超过阈值后，观察到了明显的激光线出现，伴随着光谱变窄和输出光强度的急剧增加。此外，通过时间分辨光致发光技术，研究团队还揭示了cQD VCSELs中的双激子增益机制。
Fig.2利用RBG cQDs实现的液态薄膜VCSEL。a-c) RGB VCSEL（薄膜OD 0.5）在阈值以下和以上的光谱。插图（左上角）为输出强度和FWHM随泵浦注量的变化。插图（中右上角）为液态薄膜在激光阈值以上的实像面拍摄的照片。a图左下角插图为cQDs VC SEL被聚焦飞秒激光脉冲激发的示意图。d) 在光学泵浦下，红色VCSEL在时间分辨PL下的表现，分别低于、接近和高于激光阈值。
速率方程建模与cQD VCSELs在准连续波激发下的表现
为了深入理解cQD VCSELs的激光机制，研究团队建立了速率方程模型。该模型简化了cQDs 为三能级系统，并考虑了泵浦光子吸收、共振吸收、受激发射和自发发射等过程。通过模拟不同泵浦条件下的动力学过程，研究团队成功解释了实验观察到的泵浦阈值变化。在准连续波激发下，研究团队观察到了cQD VCSELs的激光行为。
Fig.3cQD VCSEL在短脉冲和准连续波激发下的模型。a) cQDs的三能级模型。b) 在三种激发水平下，R ST,XX和R SP,XX之间差异的计算时间演化。我们使用R ST,XX–R SP,XX=0条件来确定泵浦阈值，如插图所示。顶部为计算中使用的时间依赖性泵浦光子密度。c) 计算和测量的泵浦注量阈值随液态薄膜OD的变化，三条彩色曲线代表考虑了不同水平的ΦPUMP空间衰减（右侧）。d) 模型预测泵浦脉冲脉宽（T_PUMP）对阈值泵浦注量（黑点）和泵浦脉冲结束时种群反转（红点）的影响。e,f) 基于CdSe/CdZnSe/CdZnS（e）和InP/ZnSe/ZnS（f），分别在泵浦阈值以下和以的cQD液态薄膜的VCSEL的PL光谱。插图为输出强度和FWHM随泵浦强度的变化。
微流体热管理对激光性能的影响
为了解决cQD 激光器在高激发强度下的热管理问题，研究团队将微流体系统与液态VCSEL相结合。实验结果表明，通过连续液体循环，可以显著降低激光器的热积累，从而维持稳定的泵浦阈值。此外，热传递模拟进一步证实了微流体系统在提升cQD激光器性能方面的有效性。
Fig.4 VCSEL与微流体通道的集成装置。a) 微流体装置的示意图。b) 在激活流体驱动系统前后cQD薄膜的光谱时间轨迹。c) 在微流体通道内10μm厚液态薄膜的测量激光阈值，由290飞秒激光脉冲在不同重频下泵浦。d) 液态薄膜的模拟稳态温度分布。e) 在特定速度和加热功率密度下，流动薄膜的激发功率依赖性稳态温度，分别使用介电（玻璃）或铝（Al）镜作为腔反射器。
总结
通过引入“熵配体和溶剂”策略，显著提升了cQDs在溶液中的溶解度，从而实现了液态垂直腔面发射激光器（VCSELs）的突破。这一创新不仅拓宽了cQDs在激光技术领域的应用范围，还为特定场合下的液态cQD激光器提供了新的可能，这些激光器具有可定制、波长变化范围大、结构紧凑、材料基础多样和性能可靠等优点。
论文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202414953